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云斯宁教授团队合作研究成果在《ACS Energy Letters》 发表

来源:材料科学与工程学院  日期:2019-11-04  浏览次数:

365体育网址新闻网讯   近日,365体育网投云斯宁(Sining Yun)教授团队、中国地质大学(武汉)朱斌(Bin Zhu)教授团队以及湖北大学,英国拉夫堡大学合作在国际级期刊《ACS Energy Letters》 发表了题为“Proton Shuttles in CeO2/ CeO2-δ Core-Shell Structure”的文章。

传统离子导体是通过离子掺杂产生结构缺陷来实现离子迁移的。例如固体氧化物燃料电池(SOFC)电解质钇稳定二氧化锆是Y3+取代Zr4+产生氧空位从而使得O2-得以通过结构里氧空位跃迁输运,因此,要达到1000°C来实现高的离子电导率(0.1 S cm-1)。为了解决SOFC的低温化,质子传导陶瓷燃料电池(PCFC)成为最新的研究热点。但其质子电导率远远低于高温SOFC氧离子导体的电导率。如何实现低温条件下质子导体的电导率≥ 0.1 S cm-1是目前研究的最大挑战。

研究团队打破传统,巧妙地利用半导体氧化铈的表面特殊电子态和电荷分布,构建了质子长程快速穿梭机制的质子超导,实现了高达0.16 S cm-1 的质子电导率(520 oC),并示范了优越的PCFC器件性能。基于半导体物理建立了相应理论模型,对CeO2/CeO2-δ核-壳结构内部界面电荷的形成及其对质子传输的约束效应进行了深入的分析,并揭示了CeO2/CeO2-δ内部质子超导的成因。

云斯宁(Sining Yun)教授团队的主要贡献是提出质子在CeO2/CeO2-δ结构中的传输途径,并建立质子传导的理论模型。吴艳副教授、朱斌教授、云斯宁教授是本文的共同通讯作者。

通过一系列的研究证实了半导体氧化铈表面反传统的超质子导电行为。例如,①不同温度热处理CeO2/CeO2-δ的core-shell结构表面层HRTEM及元素化学环境表征,证实了core-shell结构及表面层中氧空位的形成对电子态的影响。②不同温度热处理后的CeO2/CeO2-δ核-壳结构作为电解质组装氢燃料电池的电化学表征,证实了表面层的存在是决定离子迁移和燃料电池性能的关键因素。③加BZCY隔层电池的性能和同位素标记验证CeO2/CeO2-δ核-壳结构SOFC的质子传输途径,证实了表面层的离子传导实际是质子传输。

图1. 质子在CeO2/CeO2-δ结构中的传输示意图。

 图2. 质子传导机理的理论模型。

(a)CeO2-δ壳层中O空位的形对电子态的影响;

(b)CeO2-δ/CeO2核-壳结构内部形成的界面电荷层示意图;

(c)在界面电荷的影响下,质子传输受限于CeO2-δ壳层的近表面层(在CeO2-δ壳层的近表面层质子迁移所需的激活能较低);

(d)界面电荷的形成阻止了质子向材料内部运动;

(e)CeO2-δ壳层互相联结在电解质内部形成了质子传输的快速通道

研究者首次提出了一种新的CeO2/CeO2-δ的核-壳结构传导机制,说明了受表面约束可以实现超质子导电,具有比传统SOFC结构掺杂(氧空位传导)高1-2个量级的离子电导率,展示了出色的PCFC性能。这种新的科学机制是将半导体电子状态调制为超质子导体。

这项工作为表面质子传导的设计和应用提供了一种新的理论和实验方法,该方法也为其它能源领域材料的设计、开发和应用开辟了一条新的途径。

期刊简介:

国际期刊《ACS Energy Letters》收录于美国化学学会(American Chemical Society,ACS)数据库。2019年6月20日,科睿唯安(Clarivate Analytics,原汤森路透知识产权与科技事业部)《SCI期刊引文分析报告》最新公布的《ACS Energy Letters》刊物影响因子为16.331,该期刊在与能源相关的材料、化学、物理、生物等相关领域具有非常高的学术影响力。

论文链接:

pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.9b01829

期刊链接:

pubs.acs.org/journal/aelccp

媒体报道:

mp.weixin.qq.com/s/FlmdZalOYmocLY-HW_q6CA